沸石分形螺旋结构的发现及其晶体结构基础解析

近日,iChEM 研究人员、复旦大学唐颐教授课题组以MTW沸石独有的低对称性多形体共存和一维孔道结构为模型,发现了沸石晶体的分形螺旋结构,并在其晶体结构基础的解析方面取得重要进展,相关成果以“Fractal Crystals: Hunting the Hidden Dimension in Nanoporous Materials”(分形晶体:寻找纳米孔材料中隐秘的维度)为题在2017年7月20日发表于《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed. 2017, doi: 10.1002/anie.201704499)。

该研究在不同种类的T原子在不同的过饱和体系中,合成了一系列结构相关但空间维度逐渐复杂的MTW沸石。通过对不同相区中的MTW沸石形貌演化和结构解析,研究者发现了MTW沸石中存在两种不同维度的晶体生长缺陷:形变孪晶及本征孪晶(见图)。由上述两种不同维度的规则迭代,研究者最终得到了多孔材料中的分形螺旋超结构。在研究中所提出的螺旋位错核模型、高分辨透射电镜的模拟衍射、螺旋位错核弹性形变应力释放导致空心化等现象均与实验观测结果相吻合。该研究不仅从丰富的实验层面和晶体理论分析,对MTW沸石提出了新的空旷相螺旋位错核结构,更进一步结合文献结果,对不同相态和不同空间对称性的沸石晶体材料的螺旋生长发展了基于螺距、旋转角和抬升角等参数的较为统一的理论描述。此外,研究者还提出上述两种稳定存在的晶体生长缺陷,也可以为区分多形体结构沸石及预测沸石新晶体结构提供了新视角。


该研究工作主要由复旦大学博士生王磊在唐颐教授的指导下独立完成。该工作得到了国家自然科学基金委,科技部等相关项目的资助。

论文链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201704499/full  

发布日期:2017/8/4 发布者:网站管理员 点击数:628【打印