国家重大科研仪器设备研制专项-基于可调谐红外激光的能源化学研究大型实验装置


项目网站链接:http://www.felichem.ac/index.asp 

FELiChEM的英文网页已经被添加到国际自由电子激光list中,详见:http://sbfel3.ucsb.edu/www/vl_fel.html 



    本项目的科学目标是研制一套基于可调红外激光的能源化学研究大型实验装置。包括发展一套具有国际先进水平的波长连续可调、覆盖中红外到远红外的可调谐红外自由电子激光光源,建立基于可调红外激光的三个面向能源化学基础研究的实验站。发展和建立基于可调谐红外自由电子激光光源的表界面研究、分子结构解析和反应动力学新方法,开展从分子体系到团簇到表界面真实体系的反应机理研究,解决能源材料化学发展的瓶颈问题。

项目研制首套基于可调谐红外激光的能源化学研究大型实验装置, 集成一台覆盖远红外和中红外波段的红外自由电子激光光源,和面向能源化学相关的气固、液固表界面化学、团簇结构及其分子反应动力学研究的三个实验站。结合 IRFEL 的技术优势,多层次、多角度来重新诠释表界面化学反应中的微观过程, 以使我国表界面物理化学研究上升到一个新的高度。该大型实验装置的建成,极有希望成为国际上相关研究领域的一个重要研究基地。本项目的实施对我国能源相关的基础科学研究的发展具有极为重要的意义。

研制一台具有国际先进水平红外自由电子激光光源,该光源不仅波段覆盖中红外和远红外、波长连续可调、脉冲结构可控,而且能够长期稳定可靠运行、并和实验站高效集成,支撑实验站完成能源化学研究中的挑战性的红外光检测、光解离、光激发实验。光源的主要技术指标如下:波长范围:2.5μm-200μm,宏脉冲宽度:5-10μs、重复率:10Hz、脉冲能量:~100mJ,微脉冲宽度:5-10ps,重 复率:2856MHz 次谐波可调、脉冲能量:~20μJ,同步精度:宏脉冲~1μs、微脉冲:<1ps。

建立固/气、固/液表界面的高灵敏度、涵盖远红外的红外反射光谱技术,开展催化和电催化研究。利用 IREFL 在远红外区的超高光源强度,可以在远红外区获得较好的信噪比,结合自行研制的原位反应池,对催化反应过程中如烃的选择氧化、CO 的临氢转化,以及电催化过程中如有机小分子电氧化、氧还原等燃料电池反应过程中产生的低覆盖度、短寿命、弱吸附中间体物种的进行检测,以及开展纳米级分辨能力的红外光谱研究,有望在更深层次理解表界面化学反应的微观过程,探明临氧和临氢反应中催化剂活性位的本质、选择性控制的关键因素和催化反应机理,以指导高性能催化剂的制备。

AFM-IR。利用 IREFL 的超高光源强度,大调谐范围的红外脉冲优势,建立固/气、固/液表界面具有高空间分辨的红外反射光谱技术(AFM-IR),能够在获得纳米材料表面结构信息的同时,获得不同空间区域表面分子振动信息,以开展微区(电)催化以及微粒组分演变研究。建成 AFM-IR 测量技术使可测低频极限达低于 1000 cm-1、光谱分辨率 8 cm-1,空间分辨率达 50 nm。结合自行研制的原位电解池,研究真实电化学环境下,电极局部表界面上甚至特定晶面上电催化过程中的吸附及反应特征,将为形貌和尺寸决定的反应活性研究提供关键性证据。同时,利用该测量技术跟踪环保关切的 PM0.1 到 PM2.5 微粒生长过程的组分演变,为研究其生长机制提供谱学佐证。

用 SFG 研究表界面分子,可以避免体相信号的干扰,灵敏度高,检测速度快,而 IRFEL 可以提供高能量的红外脉冲,特别是在<500cm-1 时,目前只有 IRFEL 可以提供。用 SFG 研究表界面分子低频振动模式的实验,只有结合 IRFEL 才能实现。建立SFG 光谱系统,用于电化学和催化等复杂原位体系,系统研究与表面分子构象、构型以及吸附键等结构直接相关的低频振动模式,开展表面分子动力学过程的研究。与红外反射吸收光谱相结合,揭示表面化学反应机理。

将红外自由电子激光与离子迁移谱、大范围变温离子阱(10-600 K)、高分辨反射式时间飞行质谱、以及双红外激光光解(pump-probe)技术相结合,开发研制出一套新的红外光解离光谱实验装置,用于与催化、能源等相关的团簇结构及其变化动力学研究,阐明他们与烷烃、烯烃和醇等低链碳氢化合物之间的反应机理,探索团簇结构与催化活性之间的关系,帮助理解催化反应的本质,开展具有创新性的实验工作。

采用红外自由电子激光作为激发光源来制备振动激发态分子束,并利用交叉分子束方法和两种相互配合的探测技术来研究振动态激发分子反应动力学。深入细致地研究分子振动量子态激发对化学反应的影响以及振动激发态分子在重要的燃烧、大气、能源化学过程中的作用,发现振动激发态分子反应动力学中的新颖的动力学现象,在原子分子层次和量子态分辨水平上揭示处于振动激发态分子的反应动力学规律,探索利用分子振动态调控化学反应的方法和途径,在分子振动激发态反应动力学研究方面有所突破,进一步扩大我国在反应动力学研究领域的优势地位。